Obtenção e caracterização de nanopartículas magnéticas inseridas em materiais carbonosos porosos a partir da decomposição do pentacarbonil ferro

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dc.contributor.advisor-co1Nunes Filho, Evaristo
dc.contributor.advisor1Freitas, Jair Carlos Checon de
dc.contributor.authorSchettino Junior, Miguel Angelo
dc.contributor.referee1Takeuchi, Armando
dc.contributor.referee2Fernandes, Antonio Alberto Ribeiro
dc.date.accessioned2018-08-01T21:59:53Z
dc.date.available2018-08-01
dc.date.available2018-08-01T21:59:53Z
dc.date.issued2009-09-25
dc.description.abstractThis work is concerned with the synthesis and characterization of iron oxide nanoparticles embedded into an activated carbon, giving rise to nanocomposites with magnetic properties. The samples were prepared starting from the mixture of the organometallic compound iron pentacarbonyl and the activated carbon, with various reactant ratios, under argon or ambient atmosphere. The experimental techniques used for the characterization of the products were: Mössbauer spectroscopy, X-ray diffraction - with conventional or synchrotron radiation -, X-ray photoelectron spectroscopy, scanning electron microscopy, textural analysis using nitrogen adsorption, measurements of magnetic properties, elemental analysis and thermogravimety. The results showed that the iron contents in the as prepared samples reached values up to ca. 32 wt.%. The nanoparticles were identified as iron oxides homogeneously dispersed into the activated carbon, with average crystallite sizes in the range 4-6 nm and exhibiting superparamagnetic behaviour at room temperature. The samples prepared under ambient atmosphere showed the predominance of hematite and magnetite, whereas only magnetite was detected in the samples prepared under argon atmosphere. The specific surface area and the total pore volume of the activated carbon showed a reduction of 40 and 50%, respectively, after the formation of the nanoparticles. Heat treatments carried out under inert atmosphere led to the growth of the iron oxide crystallites; the reduction of the iron oxidation state started at ca. 400?C, up to temperatures close to 700 oC. The samples heat treated at 900 oC exhibited the presence of metallic iron as the dominant phase, besides the formation of iron carbides. High-temperature X-ray diffraction experiments performed in situ during the heat treatments revealed the appearance of wüstite as an intermediate phase previous to the formation of metallic iron. The thermal expansion coefficients found for the nanocrystalline iron oxides were considerably higher than the values expected for the bulk phases, an effect associated with the large fraction of surface atoms in the nanoparticles. The results of this work showed that the followed methods of synthesis and subsequent heat treatments allow the achievement of magnetic iron-containing nanoparticles dispersed into the activated carbon matrix. The nature and the average size of these particles depend on the specific experimental conditions, such as the atmosphere of synthesis, the temperature and the time of heat treatment.
dc.description.resumoEste trabalho é dedicado à síntese e caracterização de nanopartículas de óxidos de ferro dispersas na estrutura porosa de um carvão ativado, originando nanocompósitos com propriedades magnéticas. As amostras foram preparadas a partir da mistura do organometálico pentacarbonil ferro com o carvão ativado, em diferentes proporções e sob as atmosferas ambiente e de argônio. As técnicas experimentais utilizadas para a caracterização foram: espectroscopia Mössbauer, difração de raios-X convencional e com luz síncrotron , espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios-X, microscopia eletrônica de varredura, análise textural por adsorção de nitrogênio, medidas de propriedades magnéticas, análise elementar e termogravimetria. Os resultados mostraram que os teores de ferro nas amostras como preparadas atingiram valores de até 33 % em massa, aproximadamente. As nanopartículas foram identificadas como óxidos de ferro dispersos de forma homogênea no carvão ativado, com tamanho médio de cristalito na faixa 4-6nm e apresentando comportamento superparamagnético em temperatura ambiente. As amostras preparadas sob atmosfera ambiente apresentaram predominantemente as fases hematita e magnetita e nas amostras preparadas sob atmosfera de argônio foi encontrada apenas a magnetita. A área superficial específica e o volume total de poros do carvão ativado foram reduzidos em torno de 40 e 50%, respectivamente, com a formação das nanopartículas. A execução de tratamentos térmicos em atmosfera inerte levou ao crescimento do tamanho médio de cristalito; para temperaturas a partir de 400 oC, aproximadamente, teve início o processo de redução do estado de oxidação do ferro, até temperaturas em torno de 700 oC. Nas amostras tratadas em 900 oC foi observada a predominância de ferro metálico, além da formação de carbetos de ferro. Na análise de difração de raios-X in situ durante o aquecimento das amostras, foi observada a formação da wustita como um composto intermediário antes da formação do ferro metálico. Os valores dos coeficientes de expansão térmica para os óxidos de ferro nanocristalinos foram consideravelmente maiores do que os esperados para as fases cristalinas massivas, um efeito associado à elevada fração de átomos de superfície nas nanopartículas. Os resultados deste trabalho mostraram que os métodos empregados de síntese e posterior tratamento térmico possibilitam a obtenção de nanopartículas magnéticas contendo ferro dispersas na matriz do carvão ativado; a natureza e o tamanho médio dessas partículas dependem das condições experimentais envolvidas, tais como atmosfera de síntese, temperatura e tempo de tratamento térmico.
dc.formatText
dc.identifier.citationSCHETTINO JUNIOR, Miguel Angelo. Obtenção e caracterização de nanopartículas magnéticas inseridas em materiais carbonosos porosos a partir da decomposição do pentacarbonil ferro. 2009. 159 f. Tese (Doutorado em Física) - Universidade Federal do Espírito Santo, Centro de Ciências Exatas, Vitória, 2009.
dc.identifier.urihttp://repositorio.ufes.br/handle/10/7395
dc.languagepor
dc.publisherUniversidade Federal do Espírito Santo
dc.publisher.countryBR
dc.publisher.courseDoutorado em Física
dc.publisher.departmentCentro de Ciências Exatas
dc.publisher.initialsUFES
dc.publisher.programPrograma de Pós-Graduação em Física
dc.rightsopen access
dc.subjectNanocompositeseng
dc.subjectActivated carboneng
dc.subjectIron pentacarbonyleng
dc.subjectMagnetic nanoparticleseng
dc.subjectNanocompósitospor
dc.subjectCarvão ativadopor
dc.subjectPentacarbonil ferropor
dc.subjectNanopartículas magnéticaspor
dc.subject.cnpqFísica
dc.subject.udc53
dc.titleObtenção e caracterização de nanopartículas magnéticas inseridas em materiais carbonosos porosos a partir da decomposição do pentacarbonil ferro
dc.typedoctoralThesis
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