Simulações atomísticas e previsão de espectros de RMN em materiais carbonosos

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dc.contributor.advisor-co1Scopel, Wanderlã Luis
dc.contributor.authorAmbrozio, Alan Johnny Romanel
dc.contributor.referee1Scopel, Wanderlã Luis
dc.contributor.referee2Paz, Wendel Silva
dc.contributor.referee3Freitas, Jair Carlos Checon de
dc.contributor.referee4Leitão, Alexandre Amaral
dc.contributor.referee5Gonçalves, Arlan da Silva
dc.contributor.referee6Mota, Vinícius Cândido
dc.contributor.referee7Alfonso, Jorge Luis Gonzalez
dc.date.accessioned2018-09-11T12:26:16Z
dc.date.available2018-09-11
dc.date.available2018-09-11T12:26:16Z
dc.date.issued2018-07-13
dc.description.abstractIn this work, the 13C NMR spectral parameters of both ordered and disordered carbon materials were calculated using computational simulations. The 13C NMR shielding in a single graphene sheet was calculated using density functional theory (DFT) via the gauge-including projector augmented plane wave (GIPAW) method. After performing convergence tests involving changes of k-sampling and supercell size, the calculations were extended to graphene-based systems, including graphene bilayer and stacked graphene sheets, finally leading to hexagonal graphite. Regarding the disordered carbon materials, the 13C NMR chemical shifts corresponding to different sites in atomistic models of amorphous hydrogenated carbons were also computed at different H contents by employing molecular dynamics and firstprinciples methods. The models were validated by the pair distribution functions and further bonding analyses were carried out to determine the amounts of sp3 and sp2 carbons in the structures. Specifically, the obtained results allowed the distinction of the chemical shifts associated with different types of carbon sites, with different hybridization states and bonded or not to a hydrogen atom. The calculated results showed good agreement with experimental 13C NMR spectra of different types of carbon materials, evidencing the power of the DFT calculations to predict NMR parameters in graphene-based nanocarbons and to identify local structural features of disordered carbon materials.
dc.description.resumoNeste trabalho, os parâmetros espectrais de RMN de 13C foram calculados para materiais carbonosos ordenados e desordenados através de simulações computacionais. A blindagem magnética em RMN de 13C foi calculada em uma monocamada de grafeno usando a teoria do funcional da densidade (DFT) e o método GIPAW (gauge including projector augmented plane wave). Após realizar os testes de convergência envolvendo a variação do número de pontos k e do tamanho da supercélula, os cálculos foram então estendidos a sistemas contendo mais de uma folha de grafeno, incluindo a bicamada de grafeno e o grafite hexagonal. Com respeito aos materiais carbonosos desordenados, os deslocamentos químicos de RMN de 13C correspondendo a diferentes sítios em modelos atomísticos de carbonos amorfos hidrogenados também foram calculados para diferentes quantidades de H através do emprego dinâmica molecular e métodos de primeiros princípios. Os modelos foram validados através das funções de distribuição de pares e as frações de átomos de carbono sp3 e sp2 foram determinadas através da análise das ligações do átomo de carbono nas estruturas. Especificamente, os resultados obtidos permitiram distinguir os deslocamentos químicos associados com diversos tipos de sítios de carbono, com diferentes estados de hibridização e ligados ou não com átomos de hidrogênios. Os resultados dos cálculos mostraram bom acordo com espectros experimentais de RMN de 13 de diferentes tipos de materiais carbonosos, evidenciando o poder de cálculos DFT na previsão de parâmetros de RMN em materiais baseados no grafeno e para identificar características estruturais locais de materiais carbonosos desordenados.
dc.formatText
dc.identifier.citationAMBROZIO, Alan Johnny Romanel. Simulações atomísticas e previsão de espectros de RMN em materiais carbonosos. 2018. 139 f. Tese (Doutorado em Física) – Universidade Federal do Espírito Santo, Centro de Ciências Exatas, Vitória, 2018.
dc.identifier.urihttp://repositorio.ufes.br/handle/10/10382
dc.languagepor
dc.publisherUniversidade Federal do Espírito Santo
dc.publisher.countryBR
dc.publisher.courseDoutorado em Física
dc.publisher.departmentCentro de Ciências Exatas
dc.publisher.initialsUFES
dc.publisher.programPrograma de Pós-Graduação em Física
dc.rightsopen access
dc.subjectCarbonaceous Materialseng
dc.subjectGrapheneeng
dc.subjectMolecular Dynamicseng
dc.subjectMateriais carbonosospor
dc.subjectGrafenopor
dc.subjectRMNpor
dc.subjectDinâmica molecularpor
dc.subject.br-rjbnDinâmica molecular
dc.subject.cnpqFísica
dc.subject.udc53
dc.titleSimulações atomísticas e previsão de espectros de RMN em materiais carbonosos
dc.title.alternativeAtomistic simulations and prediction of NMR spectra in carbonaceous materials
dc.typedoctoralThesis
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