Preparação e investigação de eletrodos do tipo Ti/RuO2- SnO2-TiO2-Ta2O5 para eletroextração de zinco

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dc.contributor.advisor1Ribeiro, Josimar
dc.contributor.advisor1IDhttps://orcid.org/0000000295441647
dc.contributor.advisor1Latteshttp://lattes.cnpq.br/1265145498501171
dc.contributor.authorVasconcellos, Maria de Lourdes Soprani
dc.contributor.authorIDhttps://orcid.org/0000-0002-1349-595X
dc.contributor.authorLatteshttp://lattes.cnpq.br/2426544245642765
dc.contributor.referee1Andrade, Adalgisa Rodrigues de
dc.contributor.referee2Ribeiro, Marcos Antonio
dc.contributor.referee2IDhttps://orcid.org/0000000293506419
dc.contributor.referee2Latteshttp://lattes.cnpq.br/3587612609487639
dc.contributor.referee3Machado, Marta Albuquerque
dc.contributor.referee3Latteshttp://lattes.cnpq.br/5991893415892784
dc.contributor.referee4Banda, Giancarlo Richard Salazar
dc.date.accessioned2024-05-29T20:55:05Z
dc.date.available2024-05-29T20:55:05Z
dc.date.issued2023-08-25
dc.description.abstractZinc is present in nature in the form of sulfide minerals, and its metallic form can be recovered through the electroextraction process with the aid of a lead anode. However, this material is polluting and requires high energy consumption from the system. To solve these problems, this study proposes replacing the lead anode with materials coated with titanium-based mixed oxide films, called dimensionally stable anodes (DSAs). The use of these anodes provides more sustainable and efficient alternatives during zinc electroextraction, thus contributing to reducing environmental impact and improving performance during industrial operation. Thus, the present work aimed to produce and investigate electrodes of ternary (Ti/RuO2-TiO2-SnO2, Ti/RuO2-SnO2- Ta2O5) and quaternary (Ti/RuO2-TiO2-SnO2-Ta2O5) compositions in different atomic proportions to study electroextraction of Zn2+ ions. The morphology of the films, examined by scanning electron microscopy, showed the formation of cracks on the surface of the metallic Ti substrate. During the accelerated life test (ALT), the Ti/RuO2- TiO2-SnO2 (45:50:4.7 atomic %) composition showed the longest operating time, equivalent to 4 hours. Electrochemical impedance spectroscopy (EIS) allowed the identification of the changes occurring on the surface of the DSA before and after ALT, taking into account the oxygen release region, at a potential of 1.4 V vs. RHE (reversible hydrogen electrode). The data obtained by EIS for the composition Ti/RuO2- TiO2-SnO2-Ta2O5 (42:32:4.8:17 atomic %) showed that this material supports extreme operating conditions (750 mA cm-2 , T = 25 °C), demonstrating that the combination of conducting oxide and semiconductor can modulate the stability of these electrodes. For the electroextraction of Zn2+, in H2SO4 0.5 mol L-1 and 2 mol L-1 media, all DSAs showed a lower cell potential variation than when using the Pb anode. The best results in terms of mass of electrodeposited Zn, reduction of Zn concentration in the initial solution and energy consumption were obtained for the following compositions studied Ti/RuO2-TiO2-SnO2 (45:50:4.7 atomic %); Ti/RuO2-SnO2-Ta2O5 (44:11:45 atomic %); Ti/RuO2-TiO2-SnO2-Ta2O5 (56:22:10:13 atomic %) and Ti/RuO2-TiO2-SnO2-Ta2O5 (40:32:06:21 atomic %). In 2 mol L-1 H2SO4 medium, the Pb electrode, Ti/RuO2-TiO2 (21:79 atomic %) and Ti/RuO2-TiO2-SnO2 (45:50:4.7 atomic %) showed agreement for the values of initial and final concentration of Zn as well as energy consumption. The DSAs Ti/RuO2-TiO2-SnO2-Ta2O5 (43:08:38:13 atomic %) and (40:32:06:21 atomic %) showed a correlation between the variation of the initial and final Zn2+ concentration, i.e. similar performance. The Ti/RuO2-SnO2-Ta2O5 (40:11:45 atomic %) composition was most influenced by the presence of Mn and Mg, which affected the electroextraction of Zn. The ADE Ti/RuO2-TiO2-SnO2-Ta2O5 (40:32:06:21 atomic %) showed 11% Zn2+ electroextraction with an energy consumption of 1.114 kWh/t, making it a viable material to replace the Pb anode in the industrial sector.
dc.description.resumoO zinco está presente na natureza na forma de minerais sulfetados, e sua forma metálica pode ser recuperada por meio do processo de eletroextração com o auxílio de ânodo de chumbo. No entanto, este material é poluente e exige do sistema alto consumo de energético. Para resolver esses problemas, este estudo propõe substituir o ânodo de chumbo por materiais revestidos com filmes de óxidos mistos à base de titânio, denominado de ânodos dimensionalmentes estáveis (ADEs). A utilização desses ânodos proporciona alternativas mais sustentáveis e eficientes durante a eletroextração de zinco, dessa forma, contribuindo para a redução do impacto ambiental e na melhoraria do desempenho durante a operação industrial. Assim, o presente trabalho teve como objetivo produzir e investigar eletrodos de composições ternárias (Ti/RuO2-TiO2-SnO2, Ti/RuO2-SnO2-Ta2O5) e quaternárias (Ti/RuO2-TiO2- SnO2-Ta2O5) em diferentes proporções atômicas para estudar eletroextração dos íons Zn2+. A morfologia dos filmes investigados pela técnica de microscopia eletrônica de varredura mostrou a presença de fendas e rachaduras na superfície do substrato de Ti metálico. Durante o teste de vida acelerado (TVA), a composição Ti/RuO2-TiO2- SnO2 (45:50:4,7% atômica) apresentou o maior tempo de operação, equivalente a 4 horas. A espectroscopia de impedância eletroquímica (EIE) permitiu identificar as mudanças ocorridas na superfície dos ADEs antes e após TVA considerando a região de desprendimento do oxigênio, no potencial de 1,4 V vs. ERH (eletrodo reversível de hidrogênio). Os dados obtidos pela EIE para a composição de Ti/RuO2-TiO2-SnO2- Ta2O5 (42:32:4,8:17% atômica) indicou que esse material suporta condição extrema de operação (750 mA cm-2 , T = 25 °C), demonstrando que a combinação de óxido condutor e semicondutor pode modular a estabilidade desses eletrodos. Para a eletroextração de Zn2+, em meio H2SO4 0,5 mol L-1 e 2 mol L-1 todos os ADEs apresentaram variação de potencial de célula menor do que quando se usa o ânodo de Pb. Os melhores resultados em termos de massa de Zn eletrodepositada, redução da concentração de Zn da solução inicial e consumo energético foram obtidos para as seguintes composições investigadas: Ti/RuO2-TiO2-SnO2 (45:50:4,7% atômica); Ti/RuO2-SnO2-Ta2O5 (44:11:45% atômica); Ti/RuO2-TiO2-SnO2-Ta2O5 (56:22:10:13% atômica) e Ti/RuO2-TiO2-SnO2-Ta2O5 (40:32:06:21% atômica). Em meio H2SO4 2 mol L −1 , o eletrodo de Pb, Ti/RuO2-TiO2 (21:79% atômica) e Ti/RuO2-TiO2-SnO2 (45:50:4,7% atômica) apresentaram concordância para os valores de concentração inicial e final de Zn, bem como o consumo energético. Já os ADEs Ti/RuO2-TiO2-SnO2- Ta2O5 (43:08:38:13% atômica) e (40:32:06:21% atômica) exibiram correlação entre a variação da concentração de Zn2+ inicial e final, ou seja, desempenho de operação similar. A composição Ti/RuO2-SnO2-Ta2O5 (40:11:45% atômica) sofreu maior influência da presença de Mn e Mg, afetando a eletroextração de Zn. O ADE Ti/RuO2- TiO2-SnO2-Ta2O5 (40:32:06:21% atômica) apresentou eletroextração de Zn2+ em 11% com consumo energético de 1.114 kWh/t o que o torna um material viável na substituição do ânodo de Pb no setor industrial.
dc.description.sponsorshipConselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq)
dc.formatText
dc.identifier.urihttp://repositorio.ufes.br/handle/10/12261
dc.languagepor
dc.publisherUniversidade Federal do Espírito Santo
dc.publisher.countryBR
dc.publisher.courseDoutorado em Química
dc.publisher.departmentCentro de Ciências Exatas
dc.publisher.initialsUFES
dc.publisher.programPrograma de Pós-Graduação em Química
dc.rightsopen access
dc.subjectÂnodo dimensionalmente estável
dc.subjectÓxido misto
dc.subjectImpedância
dc.subject.cnpqQuímica
dc.titlePreparação e investigação de eletrodos do tipo Ti/RuO2- SnO2-TiO2-Ta2O5 para eletroextração de zinco
dc.typedoctoralThesis
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