Re-hierarquização e Extrapolações para o Limite do Conjunto de Base Completo

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dc.contributor.advisorCanal Neto, Antônio
dc.contributor.advisor-coVarandas, António Joaquim de Campos
dc.contributor.refereeGalvão, Breno Rodrigues Lamaghere
dc.contributor.refereeLima, Denise da Costa Assafrão de
dc.contributor.refereeGonçalves, Sergio Vitorino de Borba
dc.contributor.refereeMota, Vinícius Cândido
dc.date.accessioned2018-08-01T22:30:01Z
dc.date.available2018-08-01
dc.date.available2018-08-01T22:30:01Z
dc.identifier.citationPANSINI, Fernando Néspoli Nassar. Re-hierarquização e Extrapolações para o Limite do Conjunto de Base Completo. 2015. Tese (Doutorado em Física) – Universidade Federal do Espírito Santo, Vitória, 2015.por
dc.identifier.urihttp://repositorio.ufes.br/handle/10/7494
dc.publisherUniversidade Federal do Espírito Santopor
dc.publisher.countryBRpor
dc.publisher.courseDoutorado em Físicapor
dc.publisher.initialsUFESpor
dc.publisher.programPrograma de Pós-Graduação em Físicapor
dc.subject.cnpqFísica
dc.subject.udc53
dc.titleRe-hierarquização e Extrapolações para o Limite do Conjunto de Base Completopor
dc.typedoctorThesisen
dcterms.abstractUm método sugerido previamente para calcular a energia de correlação no limite do conjunto de base completo pela redesignação dos números hierárquicos, e o uso do esquema de extrapolação unified singlet- and triplet-pair é aplicado a um conjunto de prova de 106 sistemas. A aproximação é utilizada para obter os valores extrapolados para energia de correlação, energia de atomização, anisotropia e polarizabilidade média no limite do conjunto de base completo, através de teoria de perturbação de segunda ordem de Møller-Plesset, método de coupled-cluster com excitações simples e duplas e coupled-cluster com excitações simples e duplas com correções triplas perturbativas. Uma boa concordância com as melhores estimativas disponíveis é obtida, mesmo quando o par de números hierárquicos (d, t) é usado para realizar a extrapolação. Com isso, é concebível justificar que não há razão física forte para excluir as energias dulpa-zeta em extrapolações, especialmente se a base é calibrada para obedecer ao modelo teórico. Além disso, um esquema simples de extrapolação unificado de um parâmetro é sugerido para extrapolar a energia de correlação de valência para o conjunto de base completo em espécies formadas por átomos de H até Ne. A performance do novo modelo é avaliada para a energia de correlação com um conjunto de de dados de 106 sistemas e, para polarizabilidade média, em um conjunto de 8 moléculas. Para as energias de correlação, os resultados são excelentes, na maioria das vezes melhores do que quando extrapolado com os mais populares protocolos de dois parâmetros disponíveis na literatura. Para a polarizabilidade, os resultados mostram uma melhora em relação aos valores ab initio, e uma boa concordância com os dados experimentais.por
dcterms.abstractA method previously suggested to calculate the correlation energy at the complete basis set limit by reassignment of the basis hierarchical numbers and use of the unified singlet- and triplet-pair extrapolation scheme is applied to a test set of 106 system. The approach is utilized to obtain extrapolated correlation energy, atomization energy, and electrical properties in the complete basis set limit with the second order MφllerPlesset perturbation theory, coupled-cluster singles and doubles excitations method, and the coupled-cluster singles and doubles excitations with perturbative triples corrections. Good agreement is obtained with the best available estimates even when the (d,t) pair of hierarchical numbers is utilized to perform the extrapolation. This conceivably justifies that there is no strong reason to exclude double-zeta energies in extrapolations, especially if the basis is calibrated to comply with the theoretical model. Furthermore, a simple unifiedsingle-parameter-extrapolation scheme is suggested to extrapolated the valence correlation energies to the complete basis set limit in species formed by atoms of H through Ne. The performance of the novel scheme is benchmarked for the correlation energy with a data set of 106 systems and, for the average polarizability, with 8 molecules. For the former, the results are excellent, most often better than when extrapolated with the best popular twoparameter protocols available in the literature. For the polarizability, the results show an enhancement relative to the raw ab initio values, and good agreement with the experimental ones.en
dcterms.creatorPansini, Fernando Néspoli Nassar
dcterms.formatTexten
dcterms.issued2015-05-06
dcterms.languagepor
dcterms.subjectÁtomospor
dcterms.subjectMoléculaspor
dcterms.subjectQuímica Quântica-Metodologiapor
dcterms.subjectHartree Fockpor
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